Mitmekomponendiline QSPR lähenemine orgaaniliste lahustunud ainete jaotumise kirjeldamiseks ja ennustamiseks gaasi-ioonvedelik keskkonnas masinõppe abil
Uko Maran
Ioonvedelikke tuntakse roheliste lahustitena, ja nende kasutamine tööstuslikes rakendustes tõstab esiplaanile orgaaniliste lahustunud ainete gaasi-ioonvedelik jaotuskoefitsientide (log K) täpse ennustamise. Ioonvedelik koos interakteeruva orgaanilise lahustunud ainega on mitmekomponendiline süsteem, mida tavaliselt modelleeritakse ühe komponendi (lahustunud aine) struktuursete omaduste põhjal. Kõigi kolme komponendi – lahustunud aine, ioonvedeliku katiooni ja aniooni – struktuuritunnuste integreerimist ühte mudelisse pole seni teaduskirjanduses avaldatu. Selle tühimiku täitmiseks rakendati masinõppe meetodeid suurele kogutud andmestikule, mis koosnes 6531 eksperimentaalsest log K väärtusest, sisaldades 170 lahustunud aine ja 138 ioonvedeliku andmete seeriat. Võrreldi multi-lineaarset regressiooni (MLR) ja juhumetsa regressiooni (RF), kasutades mõlemal juhul mudeli koostamist molekulaartunnuste astmelist valimist. MLR-i mudel saavutas rist-valideeritud määramis-koefitsiendi R2cv = 0,795, rist-valideeritud ruutkeskmise vea RMSEcv = 0,469 ja välise valideerimis-koefitsiendi R2 = 0,801 (RMSE = 0,470). RF-mudel näitas olulist statistikute väärtuste kasvu, R2cv = 0,965 (RMSEcv = 0,193), ja väga head kokkulangemist valideerimise andmetega, R2 = 0,957 (RMSE = 0,220). Mudelite molekulaar-tunnused näitasid, et log K kirjeldus ja ennustus paranes oluliselt, kui mudelisse kaasatakse samaaegselt lahustunud aine molekulaar-tunnustele ja ioonvedeliku katiooni ja aniooni struktuure kirjeldavad molekulaar-tunnused. Kahe mudeli võrdlus näitas ioonsete komponentide molekulaarsete-tunnuste esinemise olulist suurenemist mittelineaarses mudelis. Molekulaar-tunnused rõhutasid dispersioonjõudude, dipolaarsete interaktsioonide ja vesiniksidemete rolli lahustunud aine ja ioonse vedeliku vahelises interaktsioonis. Uuring pakub põhjalikult analüüsitud arvutus mudeleid orgaaniliste lahustunud ainete gaasi-ioonvedelik jaotuskoefitsientide hindamiseks ning annab struktuuri tasemel ülevaate lahustunud aine ja ioonvedeliku komponentide vahelistest interaktsioonidest, hõlbustades ioonvedelike ratsionaalset disaini ja laiendades lahustunud ainete valikut erinevate rakenduste jaoks.
Artikkel: https://doi.org/10.1016/j.molliq.2025.128184
FAIR andmed ja mudelid: https://doi.org/10.15152/QDB.266
